厦门大学李剑锋Small Structures：基于电催化剂组分调节和结构设计之策略
氢氧燃料电池和电解水因其具有绿色环保、产物纯度高等优点，被认为是实现氢能循环的两大重要系统（图1）。但氢能相关电催化反应中不可避免的过电位和动力学十分缓慢的多电子含氧反应，大大限制了其实际应用。高效稳定的电催化剂的设计开发可以克服相关电催化反应动力学迟滞的问题并提高反应的选择性和效率。可控调节催化剂组成（提高材料本征活性）和形貌（通过增加活性位点数量和密度以提高催化活性）是提升其性能的有效手段。然而，由于对电催化剂在反应过程中的变化、活性中心的性质、反应界面吸附的中间物种种类以及具体的电催化反应途径缺乏全面深入的认识，严重限制了对电催化剂的成分/结构-活性关系的阐明和实际电催化剂的发展。因此，利用原位表征技术实时监测催化剂表面的动态反应过程及其反应中间物种，揭示反应机理并建立构效关系十分重要。目前，已报道了大量强大的原位技术，或可以揭示催化剂本身动态变化（相转变和结构变化），或可以提供表面吸附物种和反应中间物种信息，在原子/分子水平上揭示反应机理。然而，如何利用这些原位表征手段揭示催化反应机理、建立起构效关系，并为实际催化材料的合理设计开发提供指导并没有系统的总结。
图1. 氢能循环系统示意图。
厦门大学李剑锋教授课题组详细地总结了基于电催化剂的组分调节和结构设计的设计策略，以及常用的原位技术，如红外（IR）、拉曼和X射线吸收光谱（XAS）在监测氢能相关电催化过程中的动态演变方面的应用（图2）。作者们首先介绍了氢能经济的意义、催化剂性能的优化策略以及原位表征技术在催化反应中的重要性。随后，讨论了相关原位表征技术的基本原理、发展过程和电化学电解池（图3）。此外，系统地总结了催化剂性能优化的两大类措施，分别是组分调节：杂原子掺杂、空位缺陷、多金属组分、异质结构、表面重构；结构设计：单晶、单原子、空心结构、自支撑材料，讨论了每种类型优化策略的优点并介绍了原位表征技术在揭示材料性能提升机制方面的最新进展。最后，总结并展望了原位表征技术在能源转化系统中的关键挑战和重要方向，如，多种原位技术的结合应用、提高灵敏度和分辨率、建立起实际反应装置和原位电解池之间的桥梁、优化在极限反应条件下的原位技术。通过利用直接的原位光谱证据建立组成/结构-活性关系，该综述为催化剂的合理优化提供了思路，并启发了在未来的研究中电催化性能增强机理的揭示。
图2. 该综述所总结的原位表征技术在电化学系统中应用框架图。
图3. (a)原位表征技术在电催化反应中的应用示意图。原位电化学电解池示意图 (b, c) IR，(d) Raman，(e, f) XAS。
论文信息：
Design Strategies and in situ Infrared, Raman, and X-ray Absorption Spectroscopy Techniques Insight into the Electrocatalysts of Hydrogen Energy System
Yu-Lin Sun, Yong-Liang Deng, Hao-Ning Chen, Xin-Tao Yang, Xiu-Mei Lin*, Jian-Feng Li*
Small Structures
DOI: 10.1002/sstr.202200201
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Small
Structures
期刊简介
Wiley旗下的Small Structures创立于2020年。作为Small的姊妹期刊，Small Structures旨在成为发表关于亚宏观尺度结构研究的多学科、跨领域、顶尖旗舰期刊。稿件领域包括但不限于化学、物理、材料、工程和生命科学，类型包括原创研究、综述、展望、评论等。 最新影响因子11.343。
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